在我国“减污降碳”与新污染物治理的背景下，绿色、清洁、高效的污染治理及资源化转化技术的开发需求紧迫，而以功能材料为核心的非均相催化技术一直在其中扮演着重要角色。近期，北京大学环境科学与工程学院刘文研究员团队，围绕适用于环境新污染物去除以及碳/氮高值资源转化的挑战，开发了一批性能优异的环境功能材料，原位表征结合理论计算深入解析了材料界面反应机制，并应用先进谱学识别了反应中关键活性物种，由此形成了系列研究成果，发表在Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Functional Materials、Environmental Science & Technology等高水平期刊上。
在实现“双碳”目标和推动绿色能源发展的背景下，利用太阳能将CO2与H2O直接转化为高附加值的多碳（如二碳）产物具有重要科学意义。然而，CO2向二碳燃料（如C2H6）的转化需要经历14电子转移过程，同时二碳产物的形成通常受限于表面C–C耦合高势垒与复杂的多步反应网络，导致反应动力学迟缓和选择性低等问题。针对上述挑战，团队提出转角工程诱导自旋轨道耦合（SOC）的协同调控思路，构筑Ni单原子锚定的转角SnS2（Ni-TSnS2）催化体系，通过莫尔（moiré）超晶格实现长程周期性结构调制，降低材料对称性并引入SOC，实现了太阳光驱动下CO2向C2H6的高效和选择性转化。研究中发现转角SnS2材料的SOC强度与其CO2还原性能呈显著相关关系，体现出清晰的“结构-SOC-性能”对应关系。材料中moiré超晶格与低对称Ni位点共同诱导Zeeman型、Rashba型与Dresselhaus型 SOC，并进一步形成具有拓扑保护的长程自旋-动量锁定（LRSL），这种自旋纹理差异利于抑制电子-空穴复合并提升电荷分离效率。另外，研究发现Ni-TSnS2上C2H6的生成并不依赖传统表面C–C耦合路径，而是*CH3通过SOC诱导的单电子转移（SET）转化为甲基自由基（·CH3），进而通过自由基偶联形成C2H6。最优材料Ni-TSnS2实现了显著的乙烷光催化定向合成，其C2H6生成速率高达139.58 μmol g⁻1 h⁻1，同时达到89.41%的电子选择性。
该成果以“Twist engineering induced spin-orbit coupling for photosynthesis of ethane from carbon dioxide and water”为题，于2026年1月30日发表在Nature Communications上（全文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-68901-7#citeas），刘文课题组2022级博士生刘兆利为论文的第一作者，刘文研究员为论文的唯一通讯作者。该研究得到了教育部先导项目（JYB2025XDXM910）、国家重点研发计划（2021YFA1202500）、国家自然科学基金（52270053和52200083）、北京市自然科学基金（8232035）、北京市生态环境科技专项（BJST20250207）、云南省科技重大专项“西南联合研究生院科技专项”（202502AQ080002）、北京分子科学国家研究中心课题（BNLMS2023011）和中央高校基本科研业务费专项等项目的支持。同时得到了中科院高能物理所、上海同步辐射国家实验室以及合肥同步辐射光源提供的同步辐射X射线吸收光谱（XAFS）表征支持，以及北京大学高性能计算平台的理论计算的算力支持。
图1 转角二硫化锡莫尔超晶格架构与材料表征
针对水中新污染物的降解去除，材料驱动的非均相类芬顿技术由于其高效、活性物种可控、操作简单等优势成为了现今研究关注的热点。在该体系中，催化活性位点与氧化剂之间的电子转移效率是影响反应性能的关键因素，其直接决定了活性氧物种（ROS）的生成效率。然而，传统催化剂的结构适应性不足，动态反应过程中ROS的生成调控难。为此，刘文研究员团队联合北京建筑大学王崇臣教授团队，合成了一种具有灵活动态拉伸行为的新型同质互穿型金属-有机框架材料（MOF）（BUC-95，CCDC: 2352385），以实现过二硫酸盐（PDS）的激发活化和水中抗生素类新污染物的降解。材料系统表征结果证实了BUC-95中存在灵活动态拉伸效应，进而结合实验和密度泛函理论（DFT）计算揭示：BUC-95中的动态Fe-Fe'位点通过吸附–OH调节了其Fe 3d轨道的电子密度，从而大大降低了高价铁[Fe(IV)=O]物种生成的反应能垒。与受氢键限制拉伸的传统MOF材料BUC-96不同，BUC-95的灵活动态拉伸克服了动态Fe-Fe'位点向PDS电子转移的固有限制，从而显著提高了目标新污染物（氧氟沙星）的降解速率。此外，BUC-95在连续流反应器系统中也表现出优异的污染物降解效率（>99.99%，运行长达110 h）。该成果不仅为动态拉伸结构MOF催化剂的设计开发提供了重要理论依据与方法路径，也展现了类芬顿技术在有机新污染物降解中应用优势，具有重要的科研价值与工程意义。
该成果以“Dynamic stretching beyond electron transfer in a homointerpenetrated metal-organic framework for enhanced Fenton-like reactions”为题，于2026年1月30日同天发表在Nature Communications上（全文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-68917-z），北京建筑大学王崇臣教授、北京大学深圳研究生院冀豪栋助理教授和北京大学刘文研究员为本文的共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金（52270053）、国家重点研发计划（2021YFA1202500）、北京市生态环境科技专项（BJST20250207）等项目的支持。
图2 BUC-95催化激发过二硫酸盐高价铁物种的生成及其对新污染物的降解性能
刘文研究员团队近期其他相关研究成果列举：
基于Fe轴向配位的单原子材料合成与电催化CO2还原应用：Axial O‐bridge bond induced electron high-spin and destroyed d–π conjugation of Fe single-atom sites for enhanced CO2 electroreduction. Advanced Functional Materials, 2026, 36, e29252.（Nature index期刊，封面论文，IF=19.0）
论文全文：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202529252
晶面暴露和缺陷型卤氧化铋光催化材料合成与氮还原应用：Photocatalytic nitrogen reduction for ammonia synthesis accelerated by overcoming photo-Dember Effect. Angewandte Chemie International Edition, 2025, 137, e202503097.（Nature index期刊，封面论文，IF=16.9）
论文全文：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503097
氧空位型氧化钨材料引发自旋极化效应用于放射性核素的还原固定：Low-spin WIII-triggered triplet spin-polarized electron delocalization of tungsten oxide for photocatalytic reduction of uranium. Angewandte Chemie International Edition, 2025, 64, e202519402.（Nature index期刊，封面论文，IF=16.9）
论文全文：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202519402
高级氧化体系中电子顺次共振（EPR）技术识别单线态氧（1O2）误区：Pitfalls in probing singlet oxygen by electron paramagnetic resonance spectroscopy in engineered environmental systems. Environmental Science & Technology, 2025, 60, 1392-1402. （Nature index期刊， IF=11.3）
论文全文：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c09862
过氧乙酸催化激发体系中活性物种EPR检测方法：Identification and transformation of reactive species in peracetic acid catalytic activation systems using in situ electron paramagnetic resonance. Environmental Science & Technology, 2025, 59, 21365-21378. （Nature index期刊，封面论文，IF=11.3）
论文全文：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c08289
