近日，北京大学环境科学与工程学院胡敏教授研究团队在npj Climate and Atmospheric Science期刊发表了一篇题为“Overestimation of black carbon light absorption due to mixing state heterogeneity”的文章。该研究由共同第一作者曾凌寒博士和谭天怡博士等合作完成。针对以往研究中黑碳颗粒物吸光增强因子的外场观测结果与实验室/模型模拟结果不一致的现象，研究团队在我国不同大气环境下开展综合外场观测，使用单颗粒黑碳光度计（SP2）对黑碳颗粒物进行测量。利用此前已建立的参数化方案，表征不同大气环境黑碳颗粒物混合状态的非均一性差异和变化规律，并量化评估了非均一性对黑碳颗粒物吸光增强的影响。研究发现黑碳颗粒物混合态的非均一性，可导致黑碳颗粒物吸光增强现象减弱，揭示了外场观测到的吸光增强因子远低于实验室和模型模拟的结果，并指出如果不考虑黑碳颗粒物混合态非均一性，将高估黑碳颗粒物吸光增强。
研究背景：
黑碳颗粒物主要由化石燃料和生物质不完全燃烧产生的，是大气中影响气候变化关键的一类颗粒物。由于其在可见光-近红外波段对太阳辐射有吸收能力，黑碳颗粒物对气候变暖有显著影响。然而，对其辐射效应的评估目前仍存在很大不确定性。新鲜排放的黑碳颗粒物在老化中会发生碰并、凝结等过程，使黑碳核被其他物质包裹，产生透镜效应，导致黑碳颗粒物的吸光能力增强。然而，在外场观测中，黑碳颗粒物的吸光增强因子与实验室及模型模拟的结果存在明显差异。在多种影响因素中，黑碳颗粒物混合态的非均一性可能是导致研究结论不一致的主要原因。然而，受到测量技术的限制，已有的外场观测对黑碳颗粒物混合态非均一性的观测尤为缺少，使得黑碳颗粒物光学性质导致的气候效应难以得到正确表征并存在很大不确定度。
研究结果：
本研究分别在云南省玉龙雪山（背景大气）、北京市北京大学昌平校区（城郊大气）和北京大学主校区（PKUERS，城市大气）对黑碳颗粒物进行了综合观测。通过SP2测量的黑碳单颗粒粒径信息，利用黑碳颗粒物核在单颗粒下与在群体中的质量比，参数化黑碳颗粒物的混合态非均一性，表征混合状态。混合态指数χ的范围是0-1，越接近1表示混合地越均匀，即每个颗粒物上黑碳核的占比相似。而该指数越接近0则表示混合为极其不均匀的状态，此时黑碳颗粒物与其他颗粒物组分接近外混状态。研究发现，在背景大气中，黑碳颗粒物的混合态指数的波动范围较大，而黑碳颗粒物混合态在城郊和城市大气变化较小且处于较高水平，说明黑碳颗粒物在污染相对严重的城郊和城市大气中混合地更加均匀，而在清洁的背景大气中则混合态变化较大（如图1所示）。
图1. 不同大气中观测到黑碳颗粒物混合态指数频率直方图，（a）玉龙雪山背景大气，（b）北大昌平校区城郊大气，（c）北大主校区城市大气
观测结果还显示，黑碳颗粒物混合态非均一性与一次排放紧密相关，一次排放会导致黑碳颗粒物混合态均一性降低（更加不均匀），这是由于是新鲜排放的黑碳颗粒物与大气中已存在且经历了一定程度老化的黑碳颗粒物有明显差异。由于黑碳颗粒物混合态非均一性的原因，黑碳颗粒物的吸光增强与包裹物质量比的关系（如图2所示）与以往实验室或模型模拟中所展示出的幂函数关系不同。研究发现混合态非均一性越小则与完全均匀混合时吸光增强理论计算结果偏差越大，观测结果表示，非均一性的存在会导致黑碳颗粒物的吸光增强的因子高估24%（在包裹物质量比～=10时）。
图2. (a) 背景大气中黑碳颗粒物包裹物质量比与吸光增强指数的关系，按混合态指数划分区间染色并拟合，灰色曲线为均匀混合时吸光增强的理论计算结果。(b) 因黑碳颗粒物混合态非均一性导致的吸光因子的相对最大偏差（图1a中灰色与蓝色虚线的相对偏差）
研究结论：
- 黑碳颗粒物混合态非均一性在不同大气环境下都是普遍现象。
- 一次排放的新鲜黑碳颗粒物会使黑碳颗粒物混合地更加不均匀，使得混合态非均一性降低。
- 黑碳颗粒物混合态非均一性会导致黑碳颗粒物吸光增强降低，在包裹物质量比约为10时，吸光增强指数会下降24%。
资助基金
国家重点研发计划2022YFC3701004 (Task 4)
文章链接
https://www.nature.com/articles/s41612-023-00535-8
研究团队长期致力于环境气溶胶光学特性的研究，已发表的相关文章如下：
- Hu, S., Zhao, G., Tan, T., Li, C., Zong, T., Xu, N., Zhu, W., Hu, M., Current challenges of improving visibility due to increasing nitrate fraction in PM2.5 during the haze days in Beijing, China. Environmental Pollution, 2021, 290, 118032.
- Zhao, G., Hu, M., Fang, X., Tan, T., & Zhao, C. (2021). Larger than expected variation range in the real part of the refractive index for ambient aerosols in China. Science of The Total Environment, 779(8), 146443.
- Zhao, G., Zhu, Y., Wu, Z., Zong, T., Chen, J., Tan, T., Wang, H., Fang, X., Lu, K., Zhao, C., and Hu, M.: Impact of aerosol–radiation interaction on new particle formation, Atmospheric Chemistry and Physics, 21, 9995-10004, 10.5194/acp-21-9995-2021, 2021.
- Zeng, L., Tan, T., Zhao, G., Du, Z., Hu, S., Shang, D., Hu, M., Overestimation of black carbon light absorption due to mixing state heterogeneity. npj Climate and Atmospheric Science, 7 (2), 10.1038/s41612-023-00535-8, 2024
