陆克定课题组在Science of the Total Environment上发文揭了示大气细颗粒物液相氧化性来源。课题组在中国华北农村地区进行的以自由基观测为核心的综合外场实验基础上，构建了一个耦合气相和非均相过程的多相化学动力学模型（PKU-MARK），用于数值模拟大气气相、非均相和液相中大气氢氧化合物（HxOy=OH+HO2+H2O2+O2-）收支过程。
研究发现，在气溶胶颗粒液相中，光驱动的过渡金属离子有机络合物反应（TMI-OrC+hv）促进了羟基自由基（OH）、羟过氧自由基（HO2/O2-）和H2O2的循环和再生。气溶胶液相中原位生成的H2O2抵消了气相H2O2向气溶胶相转移的过程，并提高了气相H2O2的水平，在冬季硫酸盐生成过程中起到至关重要的影响。研究揭示气溶胶颗粒液相化学过程是大气中气相H2O2的重要潜在来源（图1）。研究结果对于评估大气中H2O2的氧化能力、二次气溶胶形成和人体健康效应等方面均具有重要意义。
图1 大气中氢氧化合物（HxOy=OH+HO2+H2O2+O2-）的多相循环
液相中产生的HOx自由基很快被消耗，对气相中的HOx浓度和化学过程没有明显影响。在大气多相过程模拟尤其是氧化剂的相间转移过程，应进一步考虑气溶胶颗粒液相中额外的氧化剂生成过程，以全面评估多相大气氢氧化合物对二次气溶胶形成和人体氧化应激的影响。
上述研究成果以“Impact of aerosol in-situ peroxide formations induced by metal complexes on atmospheric H2O2 budgets”为题于2023年5月27日在线发表于Science of the Total Environment（dx.doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.164455）。北京大学环境科学与工程学院陆克定研究员为通讯作者，北京大学博雅博士后宋欢为第一作者。该研究得到国家自然科学基金和北京市杰出青年基金项目的资助。
陆克定课题组在液相氧化过程方面的相关研究成果：
Song H., Chen X., Lu K. D. et al. 2020. Influence of aerosol copper on HO2 uptake: A novel parameterized equation, Atmosphere Chemistry and Physics, doi: https://doi.org/10.5194/acp-20-15835-2020.
Song H., Zou Q., Lu K. D. 2020. Parameterization and Application of Hydroperoxyl Radicals (HO2) Heterogeneous Uptake Coefficient.2020. Progress in Chemistry, doi: https://doi.org/10.7536/PC200749.
Song H., Lu K. D., Ye C. et al. 2021. A Comprehensive Observational Based Multiphase Chemical Model Analysis of the Sulfur Dioxide Oxidations in both Summer and Winter, Atmosphere Chemistry and Physics, doi: https://doi.org/10.5194/acp-21-13713-2021.
Song H., Lu K. D., Dong H. B. et al. 2021. Reduced Aerosol Uptake of Hydroperoxyl Radical May Increase the Sensitivity of Ozone Production to Volatile Organic Compounds, Environmental Science & Technology Letters, doi: https://doi.org/10.1021/acs.estlett.1c00893.
Ye C., Lu K. D., Song H., Mu Y. et al. 2022. A critical review of sulfate aerosol formation mechanisms during winter polluted periods, Journal of Environmental Sciences, doi: https://doi.org/10.1016/j.jes.2022.07.011
Wang H, Chen X, Lu K, et al. 2020. Wintertime N2O5 uptake coefficients over the North China Plain[J]. Science bulletin, doi: https://doi.org/10.1016/j.scib.2020.02.006
Wang H, Lu K, Chen X, et al. 2017. High N2O5 concentrations observed in urban Beijing: implications of a large nitrate formation pathway[J]. Environmental Science & Technology Letters, doi: https://doi.org/10.1021/acs.estlett.7b00341
