近年来,我国发达城市地区出现严重的冬季雾霾污染,严重影响了人们的健康和日常生活。然而到目前为止,冬季雾霾的化学形成机制尚不明确。
北京大学环境科学与工程学院大气化学研究团队和德国于利希研究中心通过密切合作,于2016年1-3月在北京开展了国际联合观测实验,该实验基于闭合实验思想围绕自由基的来源、转化和去除机制集结了全面系统的测量设备,旨在厘清冬季大气雾霾污染的化学成因。
传统观点认为夏季强光照、高温、高水汽含量驱动了活跃的大气光化学氧化过程;冬季则由于低温干燥低光照等因素导致光化学过程不活跃,大气氧化性较弱。而该研究发现北京冬季的OH自由基氧化速率高达15 ppb/h,与夏季的光化学氧化速率相当,是伯明翰、东京以及纽约冬季OH氧化速率的2-3倍,比背景地区的氧化速率快10-20倍,表明北京冬季存在着十分活跃的光化学过程,为北京地区快速的二次污染物生成提供了直接观测证据。通过进一步分析发现HONO光解和O3烯烃反应以及如ClNO2光解的一些新来源过程等是HOx自由基的主要初级来源,NO驱动高效的OH循环再生能力是维持北京冬季强氧化性的关键,从而揭示了我国冬季强氧化性的关键来源。尽管冬季O3浓度水平较低,但生成速率高。快速的O3生成被高效的NOx转化去除效率掩盖,大量的NOx被O3快速氧化形成其他高价态含氮物种,导致了颗粒物污染的加剧(转化机制如下图所示)。
该发现对于北京和我国其它大城市地区冬季雾霾污染控制具有重要意义,即有效的污染减排时需要基于光化学烟雾污染的思路考虑NOx和VOCs等的协同控制。
该研究系统揭示了我国冬季污染的大气氧化性来源和二次污染生成机制,有效提升了人们对于冬季二次污染形成机制的理解,并为我国下一步制定有效的冬季污染减排措施提供了重要的理论基础。
本研究以“Fast Photochemistry in Wintertime Haze: Consequences for Pollution Mitigation Strategies”为题发表在环境科学领域国际顶级期刊Environmental Science & Technology上(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b02422)。北京大学环境科学与工程学院陆克定研究员为该论文的第一作者,陆克定研究员和张远航院士为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、中科院先导专项和大气重污染成因与治理攻关等项目的资助。